來源：韓研活性炭網 作者：韓研活性炭網 2017-12-06
活性炭對芳基砷的吸附，砷類物質通過土壤侵蝕，礦物浸出，火山沉積和地球化學風化過程等自然過程自然發生在河流，湖泊，水庫和池塘等地表水中。通過礦物冶煉操作，礦物燃料燃燒以及家禽飼料中都含有有機砷化合物，人類對大氣的人為投入有助于砷的總體命運和分布：地質和人類活動(例如(CH 3)3 As，As 4 O 6(s)，As 4 O 10(s))→水污染→土壤和沉積物→生物累積。砷在環境中具有可變的氧化態(3-，0,3+和5+)，特別是在水生環境中，形態依賴于相對的氧化還原電位和pH條件。砷的常見形式是含氧陰離子(亞砷酸鹽(As 3+)或砷酸鹽(As 5+))，后者是地表水環境中熱力學最穩定的形式。
亞砷酸鹽在溫和的還原條件下在缺氧地下水中相對穩定，被認為是熱力學更穩定的形式。在大多數天然水中，砷(III)以非離子化形式的亞砷酸(H 3 AsO 3，pK a= 9.22)，并可能與大多數固體表面弱相互作用。根據pH值和氧化條件，用傳統處理方法(如吸附，沉淀等)有效分離砷(III)物質的各種質子形式是一個技術挑戰。
活性炭是具有相對高的表面積和具有羰基(C = O)，羥基(-OH)，氨基(-NH 2)和巰基(-SH)等雜原子的表面官能團的微孔無定形材料，這取決于氧化條件。這些官能團可以作為電子給體，可能有助于在活性炭表面和其基面上與金屬陽離子形成金屬-π相互作用。活性炭的孔隙提供表面吸附位點，也可以作為負載復合材料情況下磁鐵礦生長的模板位點。除砷可采用曝氣，氯化，沉淀，沉淀/共沉淀，吸附，離子交換，膜分離包括微濾，反滲透，電滲析，超濾和納濾等各種技術和生物學過程。在各種方法中，活性炭吸附是因為其相對低的成本和適用性取決于它們的化學性質寬范圍水生污染物的的通用方法。最近的研究已經示出使用鐵負載活性炭吸附劑的效用為去除水溶液中的砷酸陰離子。
表1. 在21℃的水中，在7.00的pH下，羅克沙酮與各種吸附劑的吸附等溫線參數。(吸附劑用量：?15毫克; ? ?：(0.025?1.0mM) V = 0.020 L)。
| 吸附劑 | Q m（mmol / g） | K s（L / g） | ? | R 2 | Chi2/DoF |
| MAG-P | 0.500±0.083 | 3.50±2.00 | 0.559±0.086 | 0.991 | 2.00×10 -4 |
| MAG-C | 0.102±0.008 | 19.3±13.5 | 0.624±0.104 | 0.977 | 4.00×10 -5 |
| MAG-32 | 0.862±0.066 | 12.1±5.0 | 0.812±0.078 | 0.996 | 3.40×10 -4 |
| MAG-19 | 0.936±0.096 | 39.7±32.6 | 1.15±0.18 | 0.99 | 1.13×10 -3 |
| MAG-10 | 1.39±0.45 | 12.9±14.0 | 1.34±0.25 | 0.993 | 6.30×10 -4 |
| 活性炭 | 1.78±0.27 | 3.05±1.70 | 0.662±0.132 | 0.995 | 1.78×10 -3 |
| 針鐵礦 | 1.59±1.00 | 0.792±0.789 | 0.815±0.135 | 0.992 | 4.20×10 -4 |
注意：Chi 2 / DoF(自由度)是診斷擬合優度參數。
圖1. 在21℃，水中，在pH 7.00下用活性炭和針鐵礦吸附洛克沙胂的Sips等溫曲線擬合結果為24 H。(吸附劑用量：?15毫克 ? ?：(0.025?1.0mM); V = 0.020 L)。
在合成磁鐵礦(Mag-P)，商用磁鐵礦(Mag-C)，具有可變磁鐵礦(32%，19%和10%; w / w%)的活性炭-磁鐵礦復合物的洛克沙胂等溫條件下吸著吸收結果針鐵礦如圖1和表1所示。利用活性炭實現了羅克沙星的最大單層吸附容量(Q m = 1.783mmol / g)。盡管活性炭含有較低的Fe含量作為雜質，因此其吸附去除羅克沙星主要歸因于非共價相互作用，例如羅克沙酮的苯環與活性炭的石墨烯表面之間的π-π堆積和氫鍵。在復合材料(CM-10，-19和-32)的情況下，隨著活性炭含量的增加，羅克沙星的Q m值增加，正如對疏水效應影響的吸附過程所預期的那樣。相反，鐵氧化物組分，如磁鐵礦，針鐵礦和磁鐵礦的復合材料，其具有的π電子受體(路易斯酸)由于鐵物質的吸附劑表面上存在位點，特別是對于無機砷酸鹽。
活性炭具有較大的石墨烯表面積(951m 2 / g)，可以優先吸附羅克沙星。CM-19具有相對大的表面積(754米2/ g)，并可能通過觀察到的活性炭的類似相互作用以及內球表面絡合物吸附羅克沙酮。在輕微attentuation q ?值可能是由于孔隙活性炭堵塞由于氧化鐵物質和/或氧化鐵位點降低的結合親和力。針鐵礦相對于CM-19 具有減小的表面積(214m 2 / g)然而，羥基(Fe-OH)的存在有助于通過氫鍵和內球表面絡合增強羅克沙酮的結合。羅克沙胂的吸收與活性炭及其復合材料的表面積有關，這歸因于被吸附物的苯環與吸附劑的石墨烯單元的有利相互作用，與疏水作用相一致。
圖2. 原位動力學攝取研究的 實驗設置。
活性炭合成和實驗條件
羅克沙胂通過從水中重結晶純化]。簡而言之，將1克羅克沙松在65℃下攪拌溶解于25毫升的純化水中，并在環境條件下將該溶液通過濾紙熱過濾。在放入冰箱中24小時之前，使濾液緩慢冷卻。收集小橙色晶體聚集體并通過過濾分離，并在50℃下干燥1小時，得到淺棕褐色粉末產物。合成磁鐵礦(Mag-P)通過共沉淀法制備，如別處所述。用同樣的方法制備了含活性炭的磁鐵礦復合材料，但在加入Fe 3+ / Fe 2+(M比2：1)之前，制備了含有1.0g活性炭的活性炭溶液(200mL)的漿液。詳細的實驗條件應該指出，所有吸附實驗都是在沒有磷酸鹽緩沖液的水中進行的。樣品溶液的吸光度用λ= 244nm的紫外可見分光光度計用石英比色杯測量，其中水性樣品在pH 7.00。除活性炭和針鐵礦外，每種吸附劑都具有顯著的磁化率。 因此，使用鋁攪拌槳有頂置混合器具有半滲透的透析管分子量截止12,000-14,000進行動力學實驗，如圖2。如圖2所示，將透析管切割成尺寸并用作具有石蠟膜的開放式注射器本體的蓋子。
結果表明，活性炭提供了最有利的整體吸附。該結果表明活性炭的高表面積經由洛克沙胂苯基部分和石墨烯面之間的有利π-π相互作用，得到高效去除洛克沙胂。吸附性吸收的降低與復合材料的活性炭含量降低平行。因此，砷酸根陰離子與氧化鐵表面位點的路易斯酸- 堿相互作用被認為是仲氯的本質。
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